A partir de 1868, Alfred Bruyas introduit le musée dans l'ère moderne. Ami et protecteur des artistes, notamment de Cabanel, il achète frénétiquement des oeuvres à ses contemporains, Corot, Millet, Théodore Rousseau, et plusieurs chefs-d'oeuvre de Delacroix, dont Les Femmes d'Alger dans leur intérieur. Il se lie d'amitié avec Gustave Courbet, et acquiert les Baigneuses. A son invitation le peintre le rejoint en Languedoc, où il réalise entre autres La Rencontre, véritable icône de la modernité du XIXe siècle, Le Bord de mer à Palavas et L'Autoportrait au col rayé, fleurons du musée.
Le parcours « classique » débute par les collections flamandes et hollandaises des XVIe et XVIIe siècles, suivies d'une salle consacrée à la Renaissance. Les salles du XVIIe siècle offrent une grande diversité d'expressions artistiques, oeuvres italiennes et françaises : peinture du Grand Siècle magistralement représentée par Bourdon, Poussin, Stella ou Blanchard... Raoux, Ranc, Vincent, David, Joseph Vernet et Greuze confèrent un éclat particulier aux salles du XVIIIe siècle.
Pour le XIXe siècle, les salles de la collection Bruyas regroupent des ensembles majeurs de Delacroix, Cabanel et Courbet, alors que la peinture de Bazille est magnifiquement représentée.
L'art moderne bénéficie d'un espace significatif dévolu au rôle de la couleur de 1905 à 1920 grâce aux oeuvres de Van Dongen, Delaunay, Valadon, Jean Hugo, Nicolas de Staël, Roger Bissière ou Vieira da Silva.
Enfin, Pierre Soulages s'inscrit dans la grande tradition des artistes donateurs en offrant 20 toiles de grand format, de 1951 à 2006.
Exposée aux côtés des peintures, la Sculpture offre un panorama représentatif des périodes classique à contemporaine, grâce à Houdon, Pajou, Canova ou Germaine Richier. Un Cabinet des Arts graphiques, avec plus de 4000 oeuvres, propose un large éventail de dessins, italiens et français, de la Renaissance italienne au XXe siècle : Millet, Barye, Delacroix, Matisse.
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